胡建鵬，邢東，張燕
內(nèi)蒙古農(nóng)業(yè)大學(xué)，材料科學(xué)與藝術(shù)設(shè)計學(xué)院，內(nèi)蒙古，呼和浩特 010000
摘要：聚乳酸由于具有優(yōu)異的可生物降解性和生物相容性，被稱為最具應(yīng)用前景的綠色高分子塑料。采用價廉質(zhì)輕、比強(qiáng)度和比剛度高、可生物降解的麻類纖維增強(qiáng)聚乳酸，制備可完全生物降解的綠色復(fù)合材料，不僅能夠變廢為寶，彌補(bǔ)聚乳酸性能的缺陷，還可降低生產(chǎn)成本、減輕環(huán)境污染，在綠色環(huán)保材料領(lǐng)域具有極大的發(fā)展?jié)摿?。從麻纖維類別角度出發(fā)，在總結(jié)劍麻、亞麻、苧麻、漢麻、黃麻、洋麻纖維特性的基礎(chǔ)上，系統(tǒng)歸納了不同種類麻纖維增強(qiáng)聚乳酸可生物降解復(fù)合材料在材料成型、界面改性、阻燃、生物降解等領(lǐng)域的研究現(xiàn)狀，展望了麻纖維增強(qiáng)聚乳酸可生物降解復(fù)合材料的研究趨勢。
關(guān)鍵詞：麻纖維; 纖維增強(qiáng); 聚乳酸; 復(fù)合材料; 可生物降解
引言
近年來，以聚乳酸( PLA) 為代表的可生物降解塑料，由于具有優(yōu)異的可生物降解性和生物相容性而受到研究者的廣泛關(guān)注［1］。為了降低聚乳酸的使用成本、提升聚乳酸材料的綜合性能、保證體系的可完全生物降解性，將可再生、可完全生物降解的天然植物纖維作為增強(qiáng)體與聚乳酸復(fù)合，制造出高性價比、完全環(huán)境友好的天然植物纖維/PLA復(fù)合材料，已成為研究者關(guān)注的重點領(lǐng)域[2 - 3]。在天然植物纖維中，麻類纖維具有較高的力學(xué)強(qiáng)度、耐摩擦、耐腐蝕及綠色可再生等特點，已被廣泛應(yīng)用到聚合物增強(qiáng)材料中［4］。采用價廉質(zhì)輕、比強(qiáng)度和比剛度高、可生物降解的麻纖維增強(qiáng)聚乳酸，制備可完全生物降解的綠色復(fù)合材料，不僅能夠變廢為寶，還可降低成本，減輕環(huán)境污染，在綠色環(huán)保領(lǐng)域具有極大的發(fā)展?jié)摿Α?br />
按照從植物本體抽取部位的不同，可以將麻纖維分為葉纖維和韌皮纖維。葉纖維主要有劍麻(Sisal) ; 韌皮纖維主要有亞麻(Flax) 、苧 麻 (Ramie) 、漢 麻 (Hemp) 、黃 麻(Jute) 、洋 麻(Kenaf) 。從化學(xué)成分組成上來看，各類麻纖維具有的化學(xué)成分相同，主要由纖維素(60 ~78% ) 、半纖維素(0. 6 ~ 22% ) 、木質(zhì)素(10 ~ 22. 4% ) 以及果膠(0. 2~10% ) 等少量組分組成［4］。
目前，國內(nèi)外尚未見系統(tǒng)論述麻類纖維增強(qiáng)聚乳酸制備可生物降解復(fù)合材料的綜述性報道。文章從麻纖維的類別角度出發(fā)，在概括各類麻纖維的特性基礎(chǔ)上，歸納總結(jié)了麻纖維增強(qiáng)聚乳酸復(fù)合材料研究現(xiàn)狀，針對現(xiàn)有研究存在的問題，展望未來該領(lǐng)域的發(fā)展趨勢，旨在為麻類纖維增強(qiáng)聚乳酸復(fù)合材料的研究提供依據(jù)。
01 劍麻纖維增強(qiáng)聚乳酸復(fù)合材料
劍麻纖維(SF)來源于劍麻的葉纖維，其纖維長度較長、拉伸強(qiáng)度與韌性較高、耐摩擦、耐腐蝕。目前，對劍麻纖維增強(qiáng)聚乳酸復(fù)合材料的研究，主要集中在纖維表面改性、成型工藝、材料阻燃與降解特性等方面。
1. 1 纖維表面改性與成型工藝的研究
劉卓［5］對劍麻纖維進(jìn)行了NaOH表面改性，采用注塑成型工藝制備了劍麻纖維/聚乳酸復(fù)合材料。結(jié)果表明，堿處理的方式能夠提高材料的力學(xué)性能、降低吸水率，延緩降解速率。當(dāng)堿處理劍麻纖維用量為20%時，材料的力學(xué)性能達(dá)到最佳。吳文迪等［6］分別采用蒸餾水、NaOH溶液、馬來酸酐(MAH)接枝和月桂酸(GML)接枝的處理方式表面改性劍麻纖維，采用層壓法制備了劍麻纖維/聚乳酸復(fù)合材料。結(jié)果表明，采用纖維表面改性的處理方式能夠改善材料的界面相容性，顯著提升復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度和拉伸強(qiáng)度。段俊鵬等［7］先采用PLA 溶液浸漬法制備了劍麻纖維預(yù)浸漬料，再將其與PLA膜通過熱壓成型工藝，制備了取向長劍麻纖維增強(qiáng)聚乳酸層壓復(fù)合材料。結(jié)果表明，當(dāng)劍麻纖維用量為40%時，材料的力學(xué)性能達(dá)到最佳，拉伸強(qiáng)度、彎曲強(qiáng)度以及沖擊強(qiáng)度比純聚乳酸分別提高了1. 90、1. 29、15. 69 倍。
1. 2 材料阻燃與降解特性的研究
姜愛菊等［8］對劍麻纖維進(jìn)行了NaOH表面改性，采用熱壓法制備了劍麻纖維/聚乳酸復(fù)合材料。結(jié)果表明，隨著劍麻纖維含量的增加，材料的酶水解速率提高。龐錦英等［9］采用硅烷偶聯(lián)劑KH-550對劍麻纖維進(jìn)行表面改性，采用模壓法制備了阻燃型復(fù)合材料。研究表明，劍麻纖維對聚乳酸的降解具有促進(jìn)作用，隨著土埋降解時間的延長，復(fù)合材料的表面形貌發(fā)生了明顯變化，力學(xué)性能隨之下降，材料的氧指數(shù)(LOI)從對照組的31. 8%提高到33. 7% ，垂直燃燒達(dá)到FV-0級(UL94) ，屬難燃級別材料。
02 亞麻纖維增強(qiáng)聚乳酸復(fù)合材料
亞麻纖維(FF) 主要來源于亞麻的韌皮纖維，其纖維順直、比強(qiáng)度與比剛度較高，具有耐摩擦、耐酸堿、耐高溫等特性。目前，對亞麻纖維增強(qiáng)聚乳酸復(fù)合材料的研究，主要集中在界面改性、成型工藝、材料結(jié)晶性能與熱性能等方面。
2013年東華大學(xué)張慧慧課題組在國內(nèi)率先開展了亞麻纖維/立構(gòu)聚乳酸(Flax /sc-PLA)復(fù)合材料的研究。課題組的明瑞豪等［10］先采用熔融共混工藝制備了立構(gòu)聚乳酸(sc-PLA) ，隨后，采用注塑成型方式制備了亞麻纖維/sc-PLA復(fù)合材料。結(jié)果表明，sc-PLA和復(fù)合材料的立構(gòu)晶體、均聚物晶體共存，當(dāng)加入亞麻纖維后，復(fù)合材料的sc晶體生成率由66. 4%提 升到92. 7% 。當(dāng)亞麻含量為10%時，材料的力學(xué)性能得到明顯改善，維卡軟化溫度達(dá)到 155. 6℃，比對照組約提高了92℃。課題組的李玉增等［11］采用注塑成型工藝制備了亞麻/sc-PLA合材料，重點研究了偶聯(lián)劑六亞甲基二異氰酸(HMDI)對材料結(jié)構(gòu)與性能的影響。結(jié)果表明，加入1%的HMDI偶聯(lián)劑可明顯提高復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度、初始降解溫度和動態(tài)儲能模量。張文娜等［12］從紡織成型的角度，以亞麻纖維為增強(qiáng)體，與聚乳酸纖維通過開松、混合、梳理工序制成預(yù)成型件，采用模壓成型工藝制備了亞麻纖維/聚乳酸復(fù)合材料。結(jié)果表明，當(dāng)鋪層角度為90°時，材料的橫向拉伸強(qiáng)度與彎曲強(qiáng)度達(dá)到最大值，分別為17. 8MPa和21. 0MPa;相應(yīng)的拉伸模量與彎曲模量分別為1. 54GPa和1. 78GPa;當(dāng)鋪層角度為0°時，材料的縱向拉伸、彎曲強(qiáng)度和模量達(dá)到最高。
03 苧麻纖維增強(qiáng)聚乳酸復(fù)合材料
苧麻纖維(RF)來源于苧麻的韌皮部纖維。苧麻的纖維素含量較高、力學(xué)性能極好，是天然纖維中性能最優(yōu)異的纖維，其強(qiáng)度接近玻璃纖維。目前，對苧麻纖維增強(qiáng)聚乳酸復(fù)合材料的研究，主要集中在界面改性、界面效果評價、成型工藝、材料降解性能與阻燃性能等方面。
3. 1 材料成型與界面改性的研究
周楠婷［13］首先采用苧麻與聚乳酸制備包覆紗預(yù)制件，然后，采用層壓工藝制備了三維正交機(jī)織復(fù)合材料。結(jié)果表明，在實驗范圍內(nèi)，復(fù)合材料經(jīng)緯方向的最大拉伸強(qiáng)度分別為43. 3MPa和91. 9MPa; 緯向的沖擊載荷達(dá)到最大值，為134. 3N，沖擊能量為0. 59 J。另外，復(fù)合材料能夠有效吸收1000~2500Hz的聲波，隨著后腔深度的逐漸增加，吸波峰頻率逐漸降低。竺露萍［14］利用水和堿液對苧麻纖維進(jìn)行表面處理，采用模壓方式制備了苧麻/聚乳酸復(fù)合材料。結(jié)果表明，改性苧麻單纖維拉伸強(qiáng)度顯著增強(qiáng)。界面剪滯模型的評估結(jié)果表明，水和5%堿液處理后的材料，界面剪切力均顯著增強(qiáng)，分別提升了39%和50% 。水老化試驗結(jié)果表明，水處理后的材料界面粘結(jié)性能強(qiáng)于堿處理后的界面粘結(jié)性能。
3. 2 材料水解與阻燃性能的研究
溫變英等［15］采用熔融共混工藝制備了苧麻纖維/聚乳酸復(fù)合材料。研究表明，復(fù)合材料在堿性(pH=12. 0) 環(huán)境中的降解速率比酸性和中性環(huán)境中更快。在不同pH環(huán)境下，隨著降解時間延長，復(fù)合材料的結(jié)晶度和維卡軟化溫度均逐漸降低。彭程蔚等［16］采用針刺工藝制備了聚乳酸/苧麻非織造纖維氈，然后，采用層積熱壓工藝制備了苧麻/聚乳酸非織造纖維板，重點研究了阻燃劑9，10-二氫-9-氧雜-10-磷雜菲-10-氧化物(DOPO) 對材料阻燃性能的影響。結(jié)果表明，復(fù)合材料的最大彎曲強(qiáng)度為24. 83MPa、彎曲模量為985. 87MPa、沖擊強(qiáng)度為21. 71kJ/m2 ; 復(fù)合材料的阻燃性能顯著提高，但是，當(dāng)阻燃劑過量時，材料力學(xué)性能有所下降。
04 漢麻纖維增強(qiáng)聚乳酸復(fù)合材料
漢麻纖維(HF)俗稱大麻，其纖維不僅具有良好的力學(xué)性能，還具有吸濕、防霉抑菌、防紫外線、吸音等特性。目前，對漢麻纖維增強(qiáng)聚乳酸復(fù)合材料的研究，主要集中在創(chuàng)新成型工藝、界面改性、材料降解性能、流變性能以及新型發(fā)泡材料等方面。
4. 1 材料成型工藝的研究
梁曉斌［17］分別采用密煉－熱壓工藝和雙向?qū)訅汗に囍苽淞司廴樗?漢麻復(fù)合材料，優(yōu)化獲得了復(fù)合材料最佳密煉工藝、最佳熱壓成型工藝和雙向?qū)訅悍ㄗ罴殉尚凸に嚒４送?，降解實驗表明，?fù)合材料在自然降解過程中，能夠較長時間保持力學(xué)性質(zhì)，在土埋過程中，材料降解速率最高。
4. 2 界面改性的研究
潘麗愛等［18］采用共混熱壓工藝制備了漢麻纖維/聚乳酸復(fù)合材料，重點研究了NaOH和硅烷偶聯(lián)劑(KH550) 對漢麻進(jìn)行表面改性處理前后，復(fù)合材料的力學(xué)性能與熱性能的變化。結(jié)果表明，表面改性處理不僅能夠提高復(fù)合材料的彎曲性能與韌性，還能夠提高聚乳酸的結(jié)晶度和初始熱分解溫度。
4. 3 流變性能的研究
王玉等［19］采用共混方式制備了漢麻纖維/聚乳酸復(fù)合材料，采用轉(zhuǎn)矩流變測試平臺，重點研究了不同長度、不同含量的漢麻纖維對復(fù)合材料流變性能的影響。結(jié)果表明，當(dāng)漢麻纖維長度一定時，平衡扭矩、扭矩平衡時間隨著纖維含量的增加而增大; 當(dāng)纖維含量一定時，最大扭矩、平衡扭矩、扭矩平衡時間隨著纖維長度的增加而增大。當(dāng)漢麻纖維為4mm時，平衡扭矩增加幅度較大，HF的加入在不同程度上增加了PLA熔體的表觀黏度。
4. 4 發(fā)泡材料與性能的研究
陳美玉等［20］采用模壓法制備了漢麻/聚乳酸復(fù)合發(fā)泡材料，重點研究了漢麻纖維形態(tài)與添加量對發(fā)泡材料力學(xué)性能的影響。結(jié)果表明，發(fā)泡材料的彈性模量、屈服應(yīng)力以及拉伸斷裂強(qiáng)度，均與漢麻纖維長度與添加量呈正相關(guān)，并且，隨著纖維長度和纖維添加量的增加，發(fā)泡材料的彈性模量均呈上升趨勢，但是，斷裂伸長率均變化較小。
05 黃麻纖維增強(qiáng)聚乳酸復(fù)合材料
黃麻纖維(JF) 是一種長而柔軟的、有光澤的植物纖維，具有較高的比強(qiáng)度與比模量，吸濕性良好，染色性較差。目前，對黃麻纖維增強(qiáng)聚乳酸復(fù)合材料的研究，主要集中在成型方式、界面改性、材料降解性能以及阻燃性能等方面。
5. 1 材料成型工藝的研究
袁利華等［21］采用層壓工藝制備了黃麻纖維/聚乳酸復(fù)合材料。研究結(jié)果表明，當(dāng)采用PLA/黃麻/PLA鋪層設(shè)計，聚乳酸和黃麻纖維質(zhì)量比為6: 4、黃麻纖維鋪向角45°時，材料的力學(xué)性能最優(yōu)，其拉伸強(qiáng)度達(dá)到74. 36MPa、彎曲強(qiáng)度為133. 41MPa、沖擊能量達(dá)到92. 90 kJ/m2。
5. 2 界面改性的研究
徐曉倩等［22］采用注塑成型工藝制備了黃麻/PLA復(fù)合材料。研究結(jié)果表明，黃麻纖維經(jīng)過NaOH堿液/硅烷偶聯(lián)劑KH-550聯(lián)合改性處理后，獲得了比堿液處理更加粗糙的纖維表面，更有效的改善了黃麻纖維與樹脂間的界面粘結(jié)性。與對照組相比，堿液/偶聯(lián)劑聯(lián)合處理方式制造的復(fù)合材料拉伸強(qiáng)度提高了38% 、彎曲強(qiáng)度提高了 35. 5% 。孟秋杰等［23］利用漆酶催化氧化酚羥基產(chǎn)生自由基能夠進(jìn)行耦合交聯(lián)的特性，通過單體沒食子酸月桂酯(DG)接枝改性黃麻纖維，然后，采用熔融擠出注塑成型工藝制備了黃麻纖維/PLA復(fù)合材料。結(jié)果表明，DG接枝改性后的黃麻纖維表面疏水性得到了提高，纖維與基體間的界面相容性得到了改善，復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度分別達(dá)到44. 1MPa和80. 7MPa，比對照組分別提高了47. 5%和35. 9% 。
5. 3 材料降解性能的研究
韓建等［24］在層壓優(yōu)化工藝基礎(chǔ)上，重點研究了黃麻/聚乳酸復(fù)合材料在弱堿性、弱酸性和中性磷酸鹽緩沖溶液中的降解性能。結(jié)果表明，在不同pH值的環(huán)境中，復(fù)合材料的降解速率也不同，經(jīng)80d降解，復(fù)合材料在堿性、酸性和中性環(huán)境中，拉伸強(qiáng)度分別下降了80% 、75%和60% 。
張瑜等［25］采用多層熱壓成型工藝制備了PLA/黃麻復(fù)合材料，重點對比研究了土壤降解和磷酸鹽緩沖溶液降解方式對復(fù)合材料結(jié)構(gòu)與性能的影響。結(jié)果表明，在土壤中降解60d和在磷酸鹽緩沖溶液中降解5d，復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)和強(qiáng)度均保持相對穩(wěn)定，在土壤中降解240d和在緩沖溶液中降解25d，結(jié)構(gòu)形態(tài)破壞嚴(yán)重，拉伸強(qiáng)度大幅度降低。
5. 4 材料阻燃性能的研究
于濤等［26］通過添加阻燃劑聚磷酸銨，采用熔融擠出工藝制備了阻燃型黃麻短纖維/聚乳酸復(fù)合材料，重點研究了復(fù)合材料的力學(xué)性能、耐熱性能及阻燃性能。結(jié)果表明，黃麻纖維能夠使復(fù)合材料的力學(xué)性能和耐熱性能明顯提高，維卡軟化點從60. 4℃升高到123.5℃，極限氧指數(shù)( LOI)達(dá)到了35. 6，UL94 阻燃等級測試達(dá)到V-0級。由于阻燃劑會降低偶聯(lián)劑的作用，因此，材料的力學(xué)性能及熱變形溫度會在一定程度上有所降低。
06 洋麻纖維增強(qiáng)聚乳酸復(fù)合材料
洋麻纖維(KF)又稱紅麻，其纖維與黃麻纖維類似，具有纖維柔軟、韌度大、富彈性等特點。目前，對紅麻纖維增強(qiáng)聚乳酸復(fù)合材料的研究，主要集中在界面改性、成型工藝、復(fù)合材料的吸聲性能、降解性能、動態(tài)熱性能及阻燃性能等方面。
6. 1 材料成型與阻燃性能研究
目前，國內(nèi)在紅麻/聚乳酸復(fù)合材料領(lǐng)域的研究成果較少，主要集中在阻燃型復(fù)合材料的研究。周露等［27］以PX-220為阻燃劑，采用注塑成型工藝制備了阻燃型洋麻/聚乳酸復(fù)合材料，重點研究了紅麻的表面處理方式、阻燃劑用量對材料力學(xué)性能及阻燃性能的影響。結(jié)果表明，經(jīng)表面改性處理的紅麻纖維能夠提升材料的力學(xué)性能。當(dāng)紅麻纖維用量10% 、阻燃劑用量為20%時，復(fù)合材料兼具良好的力學(xué)性能、耐熱性能和阻燃性能。
6. 2 力學(xué)、降解及吸聲性能的研究
Ben等［28］采用耐熱拉伸試驗測試了洋麻/聚乳酸的動態(tài)熱力學(xué)性能。結(jié)果表明，復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度和拉伸模量均高于純聚乳酸。Hidayat等［29］采用海藻酸鈣固定化平菇菌絲對洋麻/聚乳酸復(fù)合材料進(jìn)行了降解實驗。結(jié)果表明，經(jīng)過6個月的降解，材料的質(zhì)量損失率達(dá)到48% ，其力學(xué)強(qiáng)度下降的同時顏色也會發(fā)生改變，在降解過程中，固定化平菇菌不僅能降解紅麻纖維，還能夠氧化分解聚乳酸。Chin等［30］分別采用熔融擠出和熱壓成型工藝制備了具有微穿孔結(jié)構(gòu)的洋麻/聚乳酸復(fù)合材料。結(jié)果表明，洋麻纖維含量對材料的吸聲系數(shù)具有重要影響，紅麻纖維含量的增加能夠增加材料的孔隙率，但是，在一定程度上也會降低材料的拉伸強(qiáng)度。隨著板面氣隙厚度的增加，吸收峰值向低頻區(qū)域移動。
07 結(jié)語
在積極探索研發(fā)綠色環(huán)保材料的今天，麻纖維增強(qiáng)聚乳酸可生物降解綠色復(fù)合材料具有廣闊的應(yīng)用前景。綜述麻纖維增強(qiáng)聚乳酸復(fù)合材料的研究現(xiàn)狀可以發(fā)現(xiàn)，目前，對于該領(lǐng)域的研 究已取得長足進(jìn)步，具體研究成果主要集中在以下三方面: (1)采用物理、化學(xué)或聯(lián)合處理的方式對復(fù)合材料的界面進(jìn)行改性與效果評價，提高復(fù)合材料的界面相容性; (2)采用傳統(tǒng)或新型的材料成型工藝制備復(fù)合材料，獲得優(yōu)化成型工藝; (3)研發(fā)以阻燃型材料為代表的功能型復(fù)合材料，采用先進(jìn)技術(shù)手段表征復(fù)合材料的結(jié)晶性能、動態(tài)力學(xué)、熱性能、吸聲性能、阻燃性能以及降解性能等。
建議今后在以下幾方面繼續(xù)展開深入研究: (1) 結(jié)合各類麻纖維的特性，尋求具有針對性的表面改性處理方法，著力提升復(fù)合材料的界面相容性及力學(xué)性能; (2) 充分發(fā)揮各類麻纖維的特性，借鑒紡織、冶金等領(lǐng)域的產(chǎn)品制造工藝，創(chuàng)新復(fù)合材料成型方式，打破傳統(tǒng)的制造模式，積極研發(fā)可實現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化的復(fù)合材料成型工藝; (3) 完善麻纖維增強(qiáng)聚乳酸復(fù)合材料的成型機(jī)理，解析麻纖維增強(qiáng)機(jī)制，為此類材料的研發(fā)奠定理論基礎(chǔ); (4) 在充分發(fā)揮麻纖維與聚乳酸纖維特性的基礎(chǔ)上，創(chuàng)新研發(fā)耐光熱老化、降解可控、隔音吸聲等功能型復(fù)合材料，拓寬此類材料的應(yīng)用領(lǐng)域。
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